1963年5月，在Andrew Loog Oldham的幫助之下，The Rolling Stones與Decca公司簽約。6月7日，樂隊發行了他們第一首打榜單曲，一首翻唱Chuck Berry的單曲《Come On》，名列英國榜第21位。有單曲上榜給了滾石樂隊在其他地區演出的機會，他們在7月13日在米德爾斯堡的Outlook俱樂部與The Hollies同臺演出。同年的下半年，Oldham為滾石安排了第一次大型的英國演出，滾石樂隊得到了為Bo Diddley、Little Richard和The Everly Brothers等大腕暖場的機會。對于這支年輕的樂隊來說，這年的秋天讓他們得到了很好的鍛煉，樂隊日趨成熟。在這次巡演途中，滾石錄制了第二首單曲、一首由約翰-列儂與保羅-麥卡特尼創作的《I Wanna Be Your Man》，這支單曲在英國單曲榜中獲得了第12名的成績。1964年2月，滾石又發行一首翻唱Buddy Holly的單曲《Not Fade Away》，最終創紀錄的獲得英國榜季軍。同時，《Not Fade Away》還成為樂隊首支在美國上榜的單曲，名列美國榜第48位。
1964年5月，樂隊首張專輯《The Rolling Stones(England's Newest Hitmakers)》發行。之后的單曲《It's All Over Now》令滾石首次獲得英國榜的冠軍，同年6月，樂隊第一次在美國舉行大范圍的巡演。用貝斯手Bill Wyman的話說，這次巡演是“一次災難”，“當我們到美國的時候，我們當時還沒有一張暢銷的唱片。”當滾石樂隊出現在迪恩-馬丁(Dean Martin)的電視節目The Hollywood Palace中時，馬丁嘲笑了他們的發型和他們的演出。但在這次演出期間，他們得到了一次寶貴的機會，有兩天時間在芝加哥著名的Chess錄音室錄音。正是在這里，他們遇到了許多對他們影響深遠的音樂人，這其中就包括了Muddy Waters。在這次錄音中，他們翻唱Bobby Womack的《It's All Over Now》成為了他們第一首英國榜冠軍單曲。
隨后，滾石在英國推出了他們第五首打榜單曲，這首翻唱Willie Dixon的《Little Red Rooster》在1964年11月上市，成為了樂隊的第2首英國榜冠軍單曲，這對一首布魯斯風格的歌曲來說是從未有過的成績。然而，他們在美國發行公司London Records卻拒絕在美國將這首歌作為單曲發行。1964年12月，London Records發行了滾石樂隊第一張原創雙面單曲碟，收錄了兩首歌《Heart of Stone》和《What a Shame》，其中，《Heart of Stone》在美國單曲榜中獲得了第19名。
1965年1月，滾石樂隊發行了他們在英國的第二張專輯《The Rolling Stones No. 2》，這張唱片在英國榜中獲得冠軍。同年2月，這張專輯的美國版《The Rolling Stones, Now!》上市，獲得了美國專輯榜第五名。這張專輯是在芝加哥的Chess錄音室和洛杉磯的RCA錄音室錄制。1965年1月和2月間，滾石樂隊在澳大利亞和新西蘭舉辦了34場演出，大約有10萬樂迷觀看了他們的演出。
賈格爾與理查茲第一首獲得英國榜冠軍的原創單曲是65年2月發行的《The Last Time》，在美國單曲榜中，這首單曲獲得了第九名。后來，Richards將這首單曲稱作是滾石樂隊創作進步的橋梁，為他們帶來了信心的提升，讓他們知道了該如何去做。滾石樂隊第一首國際性的冠軍單曲是《(I Can't Get No) Satisfaction》，這首歌是他們1965年5月第三次北美巡演時錄制的。65年6月，這首歌在美國單曲榜中領跑四周，使滾石樂隊真正打開了全球市場。
65年7月，滾石新唱片《Out of Our Heads》同樣獲得了美國專輯榜的冠軍，這張唱片中收錄了七首原創歌曲，其中的《Get Off of My Cloud》成為樂隊第二首國際冠軍單曲。1966年春末，滾石發行了樂隊第一張純原創專輯《Aftermath》。對東方音樂的情有獨鐘的布萊恩-瓊斯多方面的才華在本張專輯中發揮的淋漓盡致。身為節奏吉他的Jones在專輯中的名曲《Paint it black》當中還親自演奏了席塔琴。